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1921年
1月1日至3日，同何叔衡、彭璜、周世釗、熊瑾玎等十余人在長沙潮宗街文化書社召開新民學會會員新年大會。在會上提出新民學會應以“改造中國與世界”為共同目的，贊成用“俄式”方法改造中國。
7月23日至8月初，同何叔衡作為長沙共產主義小組的代表出席在上海召開的中國共產黨第一次全國代表大會。
8月，回長沙，任中國勞動組合書記部湖南分部主任。與何叔衡創辦湖南自修大學。
10月10日，建立中共湖南支部，任書記。
1922年
5月，中共湘區執行委員會成立，任書記。
9月至12月，組織領導粵漢鐵路工人、安源路礦工人、長沙泥木工人等一系列罷工運動，推動湖南工人運動迅速走向高潮。
1923年
4月，離開長沙到達上海，在中共中央工作。
6月，在廣州出席中國共產黨第三次全國代表大會，被選為中央執行委員、中央局委員、并擔任中央局秘書。
9月16日，遵照中共中央的決定并受國民黨本部總務部副部長林伯渠的委托，回到長沙，籌建湖南國民黨組織。
1924年
1月，在廣州出席中國國民黨第一次全國代表大會，被選為候補中央執行委員。
2月，到上海，任國民黨上海執行部委員、組織部秘書等職。
12月，回湖南養病。
1925年
2月，回到韶山，一面養病，一面開展農民運動。
9月，到廣州，參加國民黨第二次全國代表大會籌備工作。
10月，任國民黨中央宣傳部代理部長。
12月1日，發表《中國社會各階級的分析》一文。
12月5日，主編的國民黨中央宣傳部刊物《政治周報》創刊。
1926年
1月，出席中國國民黨第二次全國代表大會，繼續當選候補中央執行委員。
3月18日，在廣州國民黨政治講習班紀念巴黎公社五十五周年集會上發表講演，題為《紀念巴黎公社的重要意義》。
3月，蔣介石在廣州制造中山艦事件，同周恩來等力主反擊。
5月至9月，主辦國民黨第六屆農民運動講習所，任所長。
11月，到上海任中共中央農民運動委員會書記。不久到武漢，創辦國民黨中央農民運動講習所。
12月，在長沙出席湖南全省第一次工人代表大會和第一次農民代表大會。
1927年
1月4日至2月5日，在湖南考察湘潭、湘鄉、衡山、醴陵、長沙五縣農民運動。
3月，發表《湖南農民運動考察報告》；在武漢出席國民黨二屆三中全會。
4月12日，蔣介石在上海發動反革命政變。
4月27日至5月10日，出席中國共產黨第五次全國代表大會，被選為候補中央執行委員。會議批評了陳獨秀的右傾錯誤。
7月15日，汪精衛在武漢發動反革命政變，寧漢合流，大革命失敗。
8月1日，南昌起義爆發。
同日，同宋慶齡等二十二名國民黨中央委員聯名發表《中央委員宣言》，譴責蔣介石、汪精衛背叛國民革命。
8月7日，出席中共中央在漢口召開的緊急會議，提出槍桿子里面出政權的思想，被選為臨時中央政治局候補委員。會后到湖南領導湘贛邊界秋收起義。
9月9日，湘贛邊界秋收起義爆發。在去江西銅鼓蕭家祠第三團團部途經瀏陽張家坊時，被團防局的清鄉隊抓住，押送途中機智脫險。
9月，秋收起義受挫后，率起義部隊向羅霄山脈中段進軍。
10月，到達江西寧岡縣茅坪，開始創建井岡山革命根據地。
11月，遭到中共臨時中央政治局錯誤指責，被撤銷政治局候補委員職務。
1928年
4月，率部在江西寧岡縣礱市同朱德、陳毅率領的南昌起義軍余部和湘南起義農軍會師。
5月，擔任兩支部隊合編成的工農革命軍（后改稱中國紅軍）第四軍黨代表、軍委書記。
7月，在中國共產黨第六次全國代表大會上被選為中央委員。
10月，為中共湘贛邊界第二次代表大會起草決議案，提出“工農武裝割據”的思想。
11月25日，代表中共紅四軍前委給中央寫報告，總結井岡山工農武裝割據的經驗。
12月，主持制定井岡山《土地法》。
1929年
1月，同朱德、陳毅率紅四軍主力向贛南、閩西進軍，至1930年春贛南、閩西兩塊革命根據地初步形成。
4月，主持制定興國《土地法》。
6月，出席在龍巖召開的中共紅四軍第七次代表大會，關于紅軍的任務、政治工作和軍事工作等問題的正確意見未被接受，原由中共中央指定他擔任的前委書記職務被改選他人擔任。會后，離開紅四軍主要領導崗位，到閩西休養并指導地方工作。
7月，指導召開中共閩西第一次代表大會。
9月，中共中央給紅四軍前委發出指示信，肯定了毛澤東關于紅軍的行動策略和建設一支堅強的人民革命軍隊的正確主張。
12月，在福建上杭縣古田村主持召開中共紅四軍第九次代表大會，在會上作政治報告，并起草大會決議案（即古田會議決議）。
1930年
1月，寫《星星之火，可以燎原》一文，闡述關于農村包圍城市、武裝奪取政權的中國革命道路的理論。
5月，在江西尋烏作調查；同時撰寫《反對本本主義》一文，提出“沒有調查，沒有發言權”。
8月，任紅一方面軍總政治委員和中共總前敵委員會書記。
9月，在中共六屆三中全會上被選為政治局候補委員。
12月30日至次年1月3日，同朱德等指揮紅一方面軍粉碎國民黨軍第一次“圍剿”。
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